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加氢催化剂,羰化合成催化剂,煤制乙二醇催化剂

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单原子Ru——高效喹啉选择性加氢催化剂

浏览次数: 日期:2018-09-26
单原子Ru——高效喹啉选择性加氢催化剂


单原子Ru——高效喹啉选择性加氢催化剂


单原子催化剂,实现了原子最大程度地利用,具有极其优越的催化反应活性以及产物选择性。被认为是连接多相催化与均相催化的桥梁。通常,单原子催化剂中的配体与金属的配位数、金属在载体上的分布形态以及金属与载体之间的相互作用,都会极大地影响着催化剂的催化活性。而且,金属原子与载体之间相互作用的强弱也极大地影响着单原子催化剂的稳定性。所以,设计合成对于金属原子具有良好限域效果的载体是发展制备单原子催化剂的有效方法之一。

近日,中国科学技术大学的吴宇恩老师与清华大学的李亚栋老师共同在美国化学会志JACS上发表了以单原子Ru作为高效喹啉选择性加氢的文章。单原子Ru催化剂的制备过程体现了控制合成的思想。Ru3+与MOF骨架中-NH2形成强的配位键是该载体可以稳定Ru原子的关键所在。

这篇文章中,作者使用(氨基)对苯二甲酸与ZrCl4,原位加入RuCl3,成功制备了RuCl3/UIO-66,以及RuCl3/UIO-66-NH2,因Ru与氨基的孤对电子的配位能力强,所制备的RuCl3/UIO-66-NH2,催化剂中Ru以单原子形式存在。Ar气氛下热解之后,UIO-66-NH2的骨架转化为多孔碳,保持了八面体形貌,Ru原子仍然未发生聚集,为单原子形态。而RuCl3/UIO-66 在热解过程中,Ru原子发生聚集,生成Ru的纳米簇。再通过HF刻蚀的方式将热解过程形成的ZrO2纳米粒子除去,得到最终Ru NCs/C 以及Ru SAs/N-C催化剂,Ru的负载量分别为0.35wt%以及0.30wt%。

笔者认为:该工作的亮点在于利用“MOF-热解-HF”的制备方法,成功开发出Ru SAs/N-C单原子催化剂。并且催化剂在喹啉选择性加氢反应中表现出高选择性、高稳定性。

但是:

1)HF处理前后,金属Ru是否有流失?

2)文中并未对催化活性位点进行详尽的表征与说明。

3)在反应过程中,Ru SAs是如何起到催化活性作用的?是否与(氮掺杂的)碳材料基底有协同作用?

4)如果再能辅以理论计算,得到催化剂对于反应物、底物、副产物的吸附和脱附的能量高低就更完美了。

总而言之,本工作还是为单原子催化剂的制备提供了不错的思路。众所周知,MOF材料合成所需的配体具有极大的可调变空间,通过设计合成不同官能团功能化的配体,可以有无限的发挥空间。